Tải bản đầy đủ - 0 (trang)
2 TỔNG HỢP xúc tác CoO/ﻻ-Al2O3

2 TỔNG HỢP xúc tác CoO/ﻻ-Al2O3

Tải bản đầy đủ - 0trang

Trường Đại Học Cơng Nghiệp Hà

46Nội



Khoa Cơng Nghệ Hóa



hợp được sấy 24h ở nhiệt độ 100 oC và nung ở nhiệt dộ 550oC, 650oC, 750oC.

Quá trình này được lặp lại 2 lần để tăng hàm lượng CoO trên chất mang Al2O3.

Kết quả phân tích đặc trưng pha tinh thể của CoO/Al 2O3 chế tạo ở các nhiệt

độ nung khác nhau được đưa ra trong hình 3.7, hình 3.8 và hình 3.9.

Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Co/gammaAl2O3 550



500



400



Lin (Cps)



300



d=1.553



100



d=2.433



d=2.833



200



0

10



20



30



40



50



60



70



2-Theta - Scale

File: HieuDHCN Co-gammaAl2O3-550.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 10.000 ° - End: 70.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 10.000 ° - Theta: 5.000 ° - Chi: 0.00 °

01-071-0816 (C) - Cobalt Cobalt Oxide - CoCo2O4 - Y: 53.28 % - d x by: 1. - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.06500 - b 8.06500 - c 8.06500 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - F-43m (216) - 8 - 524.582



Hình 3.7. Kết quả XRD của CoO/γ-Al2O3 ở nhiệt độ 550oC

Ở nhiệt độ nung là 550oC kết quả XRD với góc quét 2θ thay đổi từ 10 ÷

70ºcho thấy có sự xuất hiện các pick mạnh nhất trùng với phổ chuẩn của CoO

với khoảng cách mặt phẳng tinh thể là d = 2,433 và cường độ pick là 80.



SVTH: Trần Văn Tuấn Anh



Khóa Luận Tốt Nghiệp



Trường Đại Học Cơng Nghiệp Hà

47Nội



Khoa Cơng Nghệ Hóa



Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Co/gammaAl2O3 650



500



400



Lin (Cps)



300



d=3.401



d=2.428



d=6.900



200



d=1.364



d=1.679



100



0

10



20



30



40



50



60



70



2-Theta - Scale

File: HieuDHCN Co-gammaAl2O3-650.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 10.000 ° - End: 70.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 10.000 ° - Theta: 5.000 ° - Chi: 0.00 °

01-071-0816 (C) - Cobalt Cobalt Oxide - CoCo2O4 - Y: 58.39 % - d x by: 1. - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.06500 - b 8.06500 - c 8.06500 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - F-43m (216) - 8 - 524.582



Hình 3.8. Kết quả XRD của CoO/γ-Al2O3 ở nhiệt độ 650oC

Ở nhiệt độ nung là 650oC kết quả XRD với góc quét 2θ thay đổi từ 10 ÷

70ºcho thấy có sự xuất hiện các pick mạnh nhất trùng với phổ chuẩn của CoO

với khoảng cách mặt phẳng tinh thể là d = 2,433 và cường độ pick là 100, lớn

hơn so với mẫu CoO/γ-Al2O3 nung ở nhiệt độ 550oC.

Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - Co/gammaAl2O3 750



500



400



Lin (Cps)



300



d=1.350



d=1.433



d=1.559



d=1.589



100



d=2.441



d=2.868



200



0

10



20



30



40



50



60



70



2-Theta - Scale

File: HieuDHCN Co-gammaAl2O3-750.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 10.000 ° - End: 70.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 10.000 ° - Theta: 5.000 ° - Chi: 0.00 °

01-071-0816 (C) - Cobalt Cobalt Oxide - CoCo2O4 - Y: 65.70 % - d x by: 1. - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.06500 - b 8.06500 - c 8.06500 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - F-43m (216) - 8 - 524.582



Hình 3.9. Kết quả XRD của CoO/γ-Al2O3 ở nhiệt độ 750oC

SVTH: Trần Văn Tuấn Anh



Khóa Luận Tốt Nghiệp



Trường Đại Học Cơng Nghiệp Hà

48Nội



Khoa Cơng Nghệ Hóa



Ở nhiệt độ nung là 750oC kết quả XRD với góc qt 2θ thay đổi từ 10 ÷

70ºcho thấy có sự xuất hiện các pick mạnh nhất trùng với phổ chuẩn của CoO

với khoảng cách mặt phẳng tinh thể là d = 2,433 và cường độ pick là 100, không

thay đổi nhiều so với mẫu nung ở nhiệt độ 750oC.

Như vậy, nhiệt độ nung là 650 oC đủ để chuyển hóa tối đa Co(NO 3)2.6H2O về

dạng CoO.

3.2.2 Kết quả phân tích SEM

Ảnh SEM của mẫuCoO/γ-Al2O3 thu được ở điều kiện nung ở 550 oC được

đưa ra ở hình 3.10.



Hình 3.10 kết quả SEM của mẫu CoO/γ-Al2O3 ở nhiệt độ 550oC



SVTH: Trần Văn Tuấn Anh



Khóa Luận Tốt Nghiệp



Trường Đại Học Cơng Nghiệp Hà

49Nội



Khoa Cơng Nghệ Hóa



Kết quả thu được sau khi chế tạo cho thấy có hai loại hạt rõ rệt nằm đan xen

lẫn nhau. Hạt to hơn có kích thước 35μm đến 75μm, còn các hạt nhỏ hơn có kích

thước 5μm đến 15μm, có độ dày 1μm - 5μm. Giữa các hạt có sự phân chia bề

mặt pha rõ rệt.

Bề mặt của các hạt xúc tác không bằng phẳng như bề mặt của chất mang γAl2O3 có thể là do sự bám dính của các phân tử xúc tác CoO trên bề mặt.

3.2.3 Kết quả phân tích BET

3.2.3.1. Diện tích bề mặt riêng, kích thước và thể tích mao quản

Kết quả phân tích BET của mẫu CoO/γ-Al 2O3 tổng hợp được đưa ra trong

bẳng 3.2.

Bảng 3.2. Kết quả phân tích BET của mẫu CoO/γ-Al2O3

Tính chất của mẫu



Kết qủa



Diện tích bề mặt riêng BET



74.8541 m2/g.



Kích thước mao quản (theo quá trình hấp phụ)



8,6384 nm.



Kích thước mao quản (theo q trình nhả hấp

phụ)

Thể tích mao quản (theo q trình hấp phụ)

Thể tích mao quản (theo q trình hấp phụ)



7,2950 nm

0,1950 cm3/g

0,2139 cm3/g



Kết quả phân tích BET cho thấy, mẫu CoO/γ-Al2O3 có diện tích bề mặt riêng là

74,85 m2/g. Như vây, diện tích bề mặt riêng của mẫu CoO/γ-Al2O3 tổng hợp

được có diện tích bề mặt nhỏ hơn so với chất mang γ-Al 2O3. Điều này xẩy ra có

thể là do sự che phủ của các hạt CoO kết tinh trên bề mặt chất tan hoặc bít kín

các mao quản của chất mang.

Kích thước đường kính mao quản đo được là 8,6 nm. Đây là kích thước

được phân loại là kích thước mao quản của vật liệu MQTB (5÷20 nm). Tuy

nhiên kích thước mao quản của CoO/γ-Al2O3 lớn hơn kích thước mao quản của

γ-Al2O3 có thể là do ảnh hưởng của nhiệt độ khi nung ở 650 oC trong thời gian

5h để chuyển hóa Co(NO3)2.6H2O về dạng CoO.

SVTH: Trần Văn Tuấn Anh



Khóa Luận Tốt Nghiệp



Trường Đại Học Công Nghiệp Hà

50Nội



Khoa Công Nghệ Hóa



3.1.3.2. Sự phân bố kích thước đường kính mao quản

Đồ thị thể hiện sự phân bố kích thước đường kính mao quản của mẫu γAl2O3 được đưa ra ở hình 3.11.



Hình 3.11. Sự phân bố kích thước đường kính mao quản của mẫu CoO/γAl2O3

Hình 3.11 cho thấy sự phân bố kích thước đường kính mao quản nằm trong

khoảng hẹp, phân bố từ 1,0 nm đến hơn 50 nm, trong đó tập trung nhiều nhất ở

kích thước đường kính là 6 nm.

3.2.3.3. Đường đẳng nhiệt hấp phụ và nhả hấp phụ

Đường đẳng nhiệt hấp phụ và nhả hấp phụ của mẫu γ-Al 2O3 được đưa ra ở

hình 3.12.



SVTH: Trần Văn Tuấn Anh



Khóa Luận Tốt Nghiệp



Trường Đại Học Cơng Nghiệp Hà

51Nội



Khoa Cơng Nghệ Hóa



Hình 3.12. Đường đẳng nhiệt hấp phụ và nhả hấp phụ của mẫu

CoO/γ-Al2O3

Đường đẳng nhiệt hấp phụ và nhả hấp phụ của mẫu γ-Al 2O3 có xuất hiện

vòng trễ, điều này chứng tỏ vật liệu tổng hợp được vẫn duy trì được cấu trúc

MQTB.



SVTH: Trần Văn Tuấn Anh



Khóa Luận Tốt Nghiệp



Trường Đại Học Cơng Nghiệp Hà

52Nội



Khoa Cơng Nghệ Hóa



Kết luận

Sau 3 tháng thực hiện nghiên cứu xúc tác CoO/ γ -Al 2O3 định hướng ứng

dụng trong phản ứng oxy hóa p-xylen, em đã rút ra một số kết luận sau:

1. Đã nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp γ-Al2O3 và

đưa ra các điều kiện tổng hợp thích hợp :

- pH = 7-8

- Nhiệt độ phản ứng axit hóa : 800C

- Thời gian già hóa : 2h

- Nhiệt độ sấy: 100ºC

- Thời gian sấy: 24h

- Nhiệt độ nung: 550ºC

- Thời gian nung: 5h

2. Đã nghiên cứu quá trình tổng hợp CoO/γ-Al2O3 với kết quả:

- Pha tẩm γ-Al2O3 bằng Co(NO3)2.6H2O với nồng độ 25% khối

lượng

- Nhiệt độ sấy: 100ºC

- Thời gian sấy: 24h

- Nhiệt độ nung: 650ºC

- Thời gian nung: 5h

3. Đã tiến hành phân tích đặc trưng các tính chất hóa lý và phân tích xác

định hình thái, cấu trúc và tính chất của xúc tác của các mẫu γ-Al2O3, NiO/γAl2O3 được tổng hợp từ Al(OH)3 ở điều kiện tối ưu trên.

- Diện tích bề mặt riêng của γ-Al2O3 là 174.9237 m2/g.

- Diện tích bề mặt riêng của CoO/γ-Al2O3 là 74,8541 m2/g.

Kết quả này nhìn chung cho thấy xúc tác CoO/γ-Al2O3 tổng hợp được có

thể được sử dụng làm chất xúc tác.



SVTH: Trần Văn Tuấn Anh



Khóa Luận Tốt Nghiệp



Trường Đại Học Cơng Nghiệp Hà

53Nội



Khoa Cơng Nghệ Hóa



TÀI LIỆU THAM KHẢO

1. Nguyễn Hữu Trịnh, Luận án Tiến sĩ Hoá học “Nghiên cứu điều chế các

dạng hydroxit nhôm, oxit nhôm và ứng dụng trong công nghiệp lọc hoá dầu”.

Trường ĐH Bách Khoa Hà Nội, 2002.

2. Nguyễn Hữu Trịnh “Nghiên cứu tính chất hố lý của -Al2O3 và - Al2O3".

Tạp chí hố học và ứng dụng số 3, 2002.

3. http://vi.wikipedia.org

4. Nguyễn Huy Phiêu, Lê Thìn: Nghiên cứu điều chế nhơm hydroxit hoạt tính

từ dung dịch aluminat Tân Bình”. Tuyển tập báo cáo hội nghị Hóa học tồn quốc

lần thứ 3, tập 2, Hà Nội – Việt Nam, tr. 593 – 596.

5. PGS.TS Phạm Thế Trinh, Nghiên cứu công nghệ tổng hợp DIMETYL

ETE (DME) trên xúc tác dị thể ứng dụng trong sản xuất nhiên liệu sạch. Đề tài

nghiên cứu khoa học và phát triển công nghệ.

6. Tạ Quang Minh và cộng sự, Báo cáo đề tài nghiên cứu khoa học Bộ Công

nghiệp, Nghiên cứu công nghệ chế tạo chất hấp phụ trên cơ sở các hợp chất

nhôm hydroxit và nhôm oxit ứng dụng trong các nhà máy chế biến khí và lọc

hóa dầu Việt Nam, Mã số 4022/QĐ-BCN, 2007.

7. Nguyễn Nho Dũng: Tổng hợp và đặc trưng xúc tác phức kim loại trên chất

mang mao quản trung bình cho phản ứng oxi hóa P-Xylen thành Acid

Terephthalic” năm 2016

8. Từ Văn Mặc, “Phân tích hố lý- phương pháp phổ nghiệm nghiên cứu cấu

trúc phân tử”. NXB khoa học và kỹ thuật, Hà Nội, 2003.



SVTH: Trần Văn Tuấn Anh



Khóa Luận Tốt Nghiệp



Tài liệu bạn tìm kiếm đã sẵn sàng tải về

2 TỔNG HỢP xúc tác CoO/ﻻ-Al2O3

Tải bản đầy đủ ngay(0 tr)

×