Tải bản đầy đủ - 0 (trang)
3 Tổng hợp màng rây phân tử Si-DDR F2 bằng phương pháp gel-less

3 Tổng hợp màng rây phân tử Si-DDR F2 bằng phương pháp gel-less

Tải bản đầy đủ - 0trang

21



2.3.2 Tổng hợp màng rây phân tử Si-DDR từ lớp mầm tinh thể

Phương pháp gel-less được sử dụng để tổng hợp màng rây phân tử. Thành

phần hệ phản ứng dựa trên những nghiên cứu trong nhóm.



Hệ phản ứng



Đế mang xốp



Chế tạo lớp mầm tinh thể



Nhúng



Đế mang xốp phủ mầm



Thuỷ nhiệt



Màng rây phân tử



Hình 2.4: Quy trình tổng hợp màng rây phân tử Si-DDR bằng phương pháp gel-less



22



ADA+EDA



Khuấy 30m

Nước khử ion

Khuấy 24h

HF

Hệ phản ứng



Hình 2.5: Quy trình chuẩn bị hệ phản ứng

ADA được hoà tan trong EDA và khuấy đều trong 30 phút. Sau đó, nước khử

ion được thêm vào hệ và khuấy đều với tốc độ khuấy 600rpm trong 1 ngày đến khi

dung dịch đồng nhất. HF được cho vào và khuấy hệ trong 15 phút. Mặt đế mang

phủ mầm tinh thể được tẩm dung dịch phản ứng trong 40 giây rồi đưa vào autoclave

để phản ứng thuỷ nhiệt ở nhiệt độ và thời gian cần thiết. Autoclave sau phản ứng

được làm nguội bằng nước. Đế mang xốp có màng rây được rửa sạch và sấy trong

tủ sấy ở 70oC qua đêm.



23



CHƯƠNG 3:



KẾT QUẢ VÀ BIỆN LUẬN



3.1 Khảo sát tổng hợp tinh thể zeolite Si-DDR

3.1.1 Tổng hợp tinh thể Si-DDR F1

Thành phần hệ gel tổng hợp tinh thể Si-DDR F1 là 15 ADA: x EDA :100

SiO2 : 5000 DIW với tỷ lệ EDA được khảo sát ở 135, 150, 200, 300 và 400. Phản

ứng được tiến hành ở 200oC trong 24 giờ.

Hình 3.1: Kết quả phân tích SEM của tinh thể F1 ở các tỷ lệ EDA khác nhau

Kết quả phân tích SEM cho thấy, zeolite tổng hợp với tỷ lệ 135 EDA và 150

EDA chưa sắc cạnh, vẫn còn gel chưa phản ứng bám trên bề mặt. Tinh thể tổng hợp

với tỷ lệ 200 EDA và 300 EDA cho ra tinh thể sắc cạnh, song ở tỷ lệ 300 EDA,

phản ứng xảy ra chưa hoàn toàn. Khi phản ứng với tỷ lệ EDA là 400, khơng có sản

phẩm được tạo ra. Vì vậy, chúng tơi chọn tỷ lệ 200 EDA là điều kiện tối ưu để tổng

hợp mầm tinh thể F1 gốc.

3.1.2 Tổng hợp tinh thể Si-DDR F2

Thành phần hệ gel tổng hợp tinh thể Si-DDR F2 là 15 ADA: 200 EDA :100

SiO2 : 5000 DIW, thời gian già hoá dung dịch phản ứng là 3 ngày, phản ứng thuỷ

nhiệt ở thời gian và nhiệt độ phù hợp.

Hình 3.2: Kết quả phân tích SEM của tinh thể F1 phản ứng ở nhiệt độ và thời gian

khác nhau

Kết quả phân tích SEM cho thấy, ở 200oC, tinh thể zeolite Si-DDR mang

hình lục giác. Phản ứng trong 8 giờ cho ra tinh thể zeolite Si-DDR với kích thước

khoảng 800nm, tuy nhiên các tinh thể phát triển không đều, chưa sắc cạnh và có xu

hướng kết tụ vào nhau. Phản ứng trong 12 và 18 giờ cho ra tinh thể Si-DDR với

kích thước lần lượt là 8μm và 10μm. Các tinh thể chưa phát triển hoàn chỉnh và bị

kết tụ.



24



Ở nhiệt độ 160oC và thời gian phản ứng là 4 ngày, các tinh thể zeolite SiDDR mang hình thoi với kích thước khoảng 1μm, nhưng chưa phát triển hoàn toàn

và bị kết tụ. Ở nhiệt độ 140oC, các tinh thể mang hình thoi, sắc cạnh, phân tán đơn

tinh thể và kích thước giảm xuống còn 500nm. Việc giảm thời gian phản ứng từ 4

ngày xuống 3 và 2 ngày không ảnh hưởng đến kích thước của tinh thể. Vì vậy,

chúng tơi chọn điều kiện phản ứng ở 140oC trong 2 ngày là điều kiện tối ưu để tổng

hợp mầm tinh thể Si-DDR F2.

3.2 Tổng hợp màng rây phân tử Si-DDR trên đế mang xốp bằng phương

pháp gel-less

3.2.1 Chế tạo lớp mầm tinh thể trên đế mang xốp

Để chế tạo màng rây phân tử trên đế mang xốp, mầm tinh thể cần được phủ

lên bề mặt đế. Từ lớp mầm tinh thể, một lớp màng mỏng sẽ được hình thành trong

quá trình phản ứng thuỷ nhiệt. Trong nghiên cứu này, chúng tôi sử dụng đế mang

làm từ silica tro bay.

Hình 3.3: Kết quả phân tích SEM của bề mặt đế mang được phủ mầm tinh thể dùng

keo PMMA và PEI

Kết quả phân tích SEM cho thấy mầm tinh thể phủ bằng keo PMMA dàn đều

mầm tinh thể lên khắp bề mặt đế mang, tạo thành một lớp mầm đơn lớp. Với keo

PEI, một số khu vực trên đế mang khơng có mầm bám lên, và một số khu vực tạo

thành mầm đa lớp. Vì vậy, keo PMMA được dùng để chế tạo lớp mầm tinh thể trên

đế mang xốp.

3.2.2 Chế tạo màng rây phân tử Si-DDR bằng phương pháp gel-less

3.2.2.1 Khảo sát sự ảnh hưởng của HF đến quá trình tạo màng

Thành phần hệ phản ứng chế tạo màng là 9 ADA : 135 EDA : x HF : 4000

DIW. Đế mang phủ mầm được tẩm hệ phản ứng trong 40 giây và phản ứng thuỷ

nhiệt ở 200oC trong 24 giờ.



Tài liệu bạn tìm kiếm đã sẵn sàng tải về

3 Tổng hợp màng rây phân tử Si-DDR F2 bằng phương pháp gel-less

Tải bản đầy đủ ngay(0 tr)

×